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大連理工大學(xué)在化學(xué)模擬生物固氮研究取得新進(jìn)展
中央政府門戶網(wǎng)站 www.nakedoat.com   2013年04月09日 09時(shí)52分   來源:自然科學(xué)基金會(huì)網(wǎng)站

    在國(guó)家自然科學(xué)基金(項(xiàng)目資助號(hào):20676019,20972023,21076037,21231003)的大力支持下,大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室曲景平教授的“小分子活化與仿生催化”研究團(tuán)隊(duì),在化學(xué)模擬生物固氮研究方面取得新進(jìn)展。他們?cè)O(shè)計(jì)合成了一類新型鄰苯二硫酚橋聯(lián)雙核鐵配合物,建立了雙鐵分子仿生化學(xué)固氮新的功能分子模型。通過實(shí)驗(yàn)化學(xué)、分析測(cè)試表征并結(jié)合理論計(jì)算等系統(tǒng)研究,實(shí)現(xiàn)了在雙鐵中心上,二氮烯(N2H2)還原轉(zhuǎn)化成氨(NH3)的全過程,揭示了氮?dú)猓∟2)在固氮酶鐵鉬輔基(FeMo-cofactor)金屬簇[Fe7MoS9X,X = C, N或S]的“腰部”雙鐵中心上活化轉(zhuǎn)化的本質(zhì)(圖1),提出了HN=NH → HN―NH2 → NH(+NH3) → NH2 → NH3仿生固氮新機(jī)理。相關(guān)結(jié)果近期發(fā)表在《自然化學(xué)》雜志上(Nature Chemistry 2013, 5, 320―326)。

    氮素,既是核酸、氨基酸、蛋白質(zhì)等含有的維持生命活動(dòng)的必需元素,又是醫(yī)藥品、化學(xué)纖維以及肥料等含有的維系近代文明生活所不可或缺的重要元素之一。雖然大氣中含有約80%氮?dú)夥肿?,資源豐富,但是人類以及動(dòng)植物不能從氮?dú)庵苯荧@取氮素。生物體在消化吸收氮素前,須通過各種方法使氮成為含氮的化合物,如存在于自然界氮循環(huán)中的氨、銨離子、亞硝酸根、硝酸根等。生物體吸收這些氮化合物后,再合成生存、成長(zhǎng)與繁衍所需的其它含氮化合物。如今,這種不可或缺的氮素的大部分,是由在鐵催化劑作用下,氮?dú)夂蜌錃夂铣傻玫降陌倍┙o的。通過該方法提供的氨作為氮肥料,為確保人類社會(huì)發(fā)展所必需的糧食等食品生產(chǎn)做出了重要貢獻(xiàn)。

    合成氨技術(shù)是二十世紀(jì)最重大的科學(xué)發(fā)現(xiàn)之一。今年是合成氨工業(yè)誕生一百周年。目前,全球合成氨的年產(chǎn)量約為1.6億噸,合成氨工業(yè)奠定了現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的基礎(chǔ)。但高溫高壓(400-600攝氏度;200-400大氣壓)苛刻的反應(yīng)工藝,耗能巨大,據(jù)推算每年耗能量占全球耗能總量的1-2%。而自然界中存在的生物固氮酶能夠在常溫常壓下,將氮?dú)廪D(zhuǎn)化成氨。因此,開展化學(xué)模擬生物固氮酶功能研究,實(shí)現(xiàn)在溫和條件下,催化氮?dú)廪D(zhuǎn)化成氨,對(duì)確保人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展意義重大,是化學(xué)科學(xué)研究領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的課題之一。

    仿生化學(xué)固氮領(lǐng)域的科學(xué)研究已有40多年的歷史。我國(guó)是世界上較早開展該領(lǐng)域研究的國(guó)家之一。早在上個(gè)世紀(jì)七十年代初期,我國(guó)著名化學(xué)家盧嘉錫、蔡啟瑞、唐敖慶等就共同發(fā)起模擬生物固氮的基礎(chǔ)研究。其中,盧嘉錫先生提出的MoFe3S3原子簇的網(wǎng)兜結(jié)構(gòu)模型,蔡啟瑞等提出的鐵鉬輔基的多核原子簇結(jié)構(gòu)模型,有力地促進(jìn)了我國(guó)原子簇化學(xué)的發(fā)展??茖W(xué)家們?cè)跉v經(jīng)40多年的持續(xù)研究中,取得了一系列可喜成果,但是,“有關(guān)固氮酶活性機(jī)制還有一些懸而未決的問題,是一項(xiàng)艱巨的工作,使其被視為生物酶中的珠穆朗瑪峰。近10年來,隨著固氮酶鐵鉬輔基結(jié)構(gòu)的日趨明晰,以及合成氨工業(yè)面臨節(jié)能降耗的重大需求,全球又掀起了新一輪的仿生化學(xué)固氮研究熱潮。

    自2006年以來,在國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目支持下,曲景平研究組以仿生化學(xué)固氮研究為重點(diǎn),以元素替代與組合為策略,設(shè)計(jì)、合成了多種新型硫橋聯(lián)雙(多)核鐵簇合物,探索構(gòu)建固氮酶模型化合物Fe2S2新體系,并實(shí)現(xiàn)了在溫和條件下,催化肼類化合物N—N鍵的斷裂反應(yīng)。最近他們又提出了利用廉價(jià)易得的雙核鐵硫簇開展仿生固氮的一個(gè)新策略,并取得了重要進(jìn)展,引起國(guó)際同行的廣泛關(guān)注。

 
 
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